В фильме «Идеальное убийство» его герой — небогатый нью-йоркский художник, и картины, которые видны в кадре, — не бутафория. Их написал сам Мортенсен: помимо работы в кино, он пишет картины, занимается фотографией и сочиняет стихи с юности.
В своих картинах Мортенсен использует не только краску, но и текст: фразы, афоризмы, фрагменты личных дневников и газет становятся частью полотна — почти как материал. В 2002 году у него прошла персональная выставка SignLanguage с фотографиями, живописью и стихами, созданными в период съёмок «Властелина колец» в Новой Зеландии.
В том же году он основал собственное издательство Perceval Press, чтобы публиковать книги малоизвестных художников, фотографов и поэтов, которым сложно пробиться в крупных издательствах.
На вопрос, кем он хочет остаться в истории — актёром, который пишет картины, или художником, который снимается в кино, — Мортенсен ответил: «Мне хотелось бы знать, что я был честен. Что я оставался собой — неважно, в качестве художника, актера, поэта, фотографа или еще кого-то. Быть художником — значит быть художником. Просто будь им».